Der erste Band beginnt mit den Briefen aus der Zeit vor der Trennung C. G. Jungs von der psychoanalytischen Schule, mit Briefen an Karl Abraham, Sandor Ferenczi, Sigmund Freud und andere Mitglieder des damaligen Freud-Kreises. Dazu kommen Briefe Jungs an seine damals achtjährige Tochter Marianne, an Hermann Hesse, Graf Keyserling (mit einigen interessanten Traumdeutungen), an Rudolf Pannwitz, James Joyce und Alfred Kubin. Briefe an Theologen und Seelsorger erläutern Jungs psychologischen Standpunkt gegenüber dem Standpunkt des Glaubens. In anderen Briefen spiegeln sich Eindrücke und Erkenntnisse, die Jung auf seinen Reisen nach Afrika, Indien und Amerika gewonnen hatte. Erwähnt seien zudem die Briefe an den Indologen Heinrich Zimmer, den Sinologen Richard Wilhelm und den Mythenforscher Karl Kerenyi sowie an seinen Freund, den Basler Redakteur Albert Oeri. Der einer weitläufigen Korrespondenz entnommene Brief an den Physiker Wolfgang Pauli handelt von dem durch Pascual Jordan aufgeworfenen Problem des Hellsehens, und der nur wenig später datierte Brief an diesen selbst von der Beziehung zwischen Physik und Psychologie und von der Synchronizität. Der Briefwechsel mit dem Parapsychologen J.B. Rhine ist von prinzipieller Bedeutung. Eine grosse Anzahl Briefe an ungenannte Briefpartner und Fragesteller rundet den Band ab.